Zwischen Thalkirchen und München kam es zuvor zu Verhandlungen zwischen der Stadt München und der LAG. Die Verhandlungen zogen sich hin, da die LAG eine Straßenbahn vom Sendlinger Tor zum Isartalbahnhof bauen wollte. Dieses Projekt genehmigte die Stadt aber nicht. Dies erschwerte die Verhandlungen. Nach dem Abschluss eines Vertrages musste die LAG 209.565,48 Mark für den Grund zahlen. Zusätzlich waren einige Grundstücke zu enteignen, und jede Straße, die in Berührung kam, war auf diesem Abschnitt neu zu bauen. Der Bau konnte erst nach der Eröffnung des ersten Teilabschnitts nach Ebenhausen begonnen werden. Die Stadt München behauptete aber, dass der späte Beginn der Bauarbeiten nicht ihre Schuld sei. Bei durch München führenden Bahnstrecken solle der Bau immer in München begonnen werden.[12] Am 10. April 1892 konnte der Güterverkehr zwischen München-Süd und Thalkirchen aufgenommen werden. Der Personenverkehr begann am 1. Juni 1892, da zuvor das Bahnhofsgebäude des Isartalbahnhofes noch nicht fertiggestellt war. Schon am 8. September 1892 folgten die ersten Ausbesserungen. Die Brücken waren nicht für eine Doppeltraktion zugelassen, da die Eisenträger zu schwach waren. Nach einer Stärkung der Träger konnte die Einschränkung aufgehoben werden. Aufgrund der neu entstehenden Villenkolonie Prinz-Ludwigs-Höhe wurde 1893 dort ein Bahnhof errichtet. Der Güterverkehr erreichte kurz nach der Eröffnung der Strecke in den Jahren 1892 bis 1893 die größte Auslastung, da nach einem Befall von Nonnen-Raupen im Forstenrieder Park das geschädigte Holz rasch abtransportiert werden musste. So war im Jahr 1893 der Güterverkehr mit rund 4500 Wagenladungen ausgelastet. In den folgenden Jahren sank das Aufkommen, bis es ab 1900 wieder stieg.

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Der Personenverkehr stieg  zwischen München und Höllriegelskreuth stark an. Letzterer Bahnhof erschloss dabei auch die benachbarte Gemeinde Grünwald, die erst 1910 durch eine Überlandstrecke der Straßenbahn München ihren eigenen Schienenanschluss erhielt. Um vor allem an Wochenenden den starken Ausflugsverkehr bewältigen zu können, war ein zweigleisiger Ausbau der Strecke zwischen München-Isartalbahnhof und Höllriegelskreuth notwendig. Am 21. September 1896 fingen die Ausbauarbeiten an. Zwischen Pullach und Höllriegelskreuth war das zweite Gleis am 2. November 1896 fertiggestellt. Am 1. Mai 1897 konnte die Doppelspur zwischen Pullach und Thalkirchen in Betrieb genommen werden. Wegen Verhandlungen mit der Stadt und mit Grundstückseigentümern war der Abschnitt München Isartalbahnhof–Thalkirchen erst ab dem 23. Dezember 1897 zweigleisig befahrbar. Gleichzeitig ließ die LAG die Bahnübergänge mit Schranken absichern. Da der Einsatz von elektrischen Triebwagen wirtschaftlicher wäre, beantragte die LAG die Elektrifizierung von München-Isartalbahnhof bis Höllriegelskreuth.